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論文

Annealing effect of absorbing property for Cs and CsI in fullerene investigated by synchrotron X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 矢板 毅

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 20(3), p.186 - 195, 2022/07

Cs-135を含む長寿命核種の同位体分離に関する技術開発は放射性廃棄物の減容化および中性子照射による長寿命核種の核変換消滅の要素技術として重要である。THzレーザー光をヨウ化セシウム分子Cs(-133/-135)Iに照射することにより同位体選択的な解離反応を引き起こすことができる。しかし問題として、選択的に生成するCs-135原子は安定同位体から成るCs(-133)I分子との衝突により、同位体交換を起こす。よって我々はCs原子のみを選択的に吸蔵材料に回収し、衝突を回避する試みを検討している。Cs原子は炭素(C$$_{60}$$)吸蔵材料内の数100オングストロームの深部まで侵入する。それに対しCsI分子は材料内に浸透しない。しかし室温ではCsI分子が堆積する問題が残された。本研究では加熱によりCsI堆積を防ぐことを検討した。X線光電子分光(XPS)測定を行い、材料の組成,深さ濃度分布,膜厚を評価した。Cs蒸着後の加熱アニーリング効果およびCs蒸着中の加熱効果を調べた。CsI分子が表面に残らず、Csが炭素材料に残存する可能性について検討した。

論文

Absorbent property of fullerene for cesium isotope separation investigated using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。

口頭

Depth concentration profile of cesium in fullerene absorbent studied by synchrotron X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。近年、同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子のみを生成させるスキームが提案された。しかし、Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐために、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような材料開発が必須である。今回 吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光測定を行い、C$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを評価した。Cs原子はC$$_{60}$$固体内に浸透するという実験結果を得た。一方、CsI分子はC$$_{60}$$上に堆積はするが、CsIとC$$_{60}$$の界面より奥へは入らない。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望である可能性があることを示す結果である。また発表ではArスパッター法と放射光X線の光子エネルギー依存性による深さ分布測定についてもあわせて報告する。

口頭

光電子分光法によるCs-135同位体分離回収のためのC$$_{60}$$フラーレン吸蔵材料の評価

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。近年、テラヘルツ領域の同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子のみを生成させるスキームが提案された。しかし、Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐために、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような材料開発が必須である。吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価するため角度分解X線光電子分光測定を行った。最急降下法により光電子強度の角度依存実験結果を最もよく再現するCs濃度の深さ分布を求めた。Cs原子はC$$_{60}$$固体内に浸透する。一方、CsI分子はCsIとC$$_{60}$$の界面より奥へは入らない。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望である可能性があることを示す結果である。またArスパッター法を用いることにより、Csがより深くまで浸透することが確認された。更に放射光X線の光子エネルギー依存性による深さ分布解析についても報告する。

口頭

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化,4-6; 長寿命核分裂生成核種Cs-135の中性子捕獲反応断面積測定

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

no journal, , 

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減化・資源化を目指した革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)において、長寿命核分裂生成核種Cs-135の中性子捕獲断面積測定研究をJ-PARCと京都大学複合原子力科学研究所にて進めてきた。本発表においては、J-PARC MLFのANNRIを用いたCs-135のエネルギー依存の中性子捕獲断面積測定とともに、京大原子炉(KUR)を用いたCs-135の熱中性子捕獲断面積と共鳴積分の測定について報告する。

口頭

福島第一原子力発電所事故に起因する$$^{135}$$Csの理論的スケーリングファクタの開発

寺島 顕一; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 奥村 啓介; 藤田 学*

no journal, , 

$$^{135}$$Csは地層処分の安全性評価において、放射能インベントリ評価が重視される難分析超寿命FP核種の1つであり、福島第一原子力発電所の事故に起因する放射性廃棄物や燃料デブリ等にも含まれている。従来の使用済み燃料や放射性廃棄物と大きく異なる点は、燃焼履歴が異なる広範囲な燃焼度の原子炉燃料が事故時に高温溶融してCsの多くが揮発したことである。また、従来のスケーリングファクタ法のように、分析結果を蓄積して統計的に相関式を得る方法は、燃料デブリや高線量Cs汚染物の場合には時間と費用を要し得策ではない。この問題を解決するため、測定が比較的容易な$$^{137}$$Cs量から、揮発や混合を考慮した理論に基づき$$^{135}$$Cs量を精度よく評価するための理論的スケーリングファクタ法を提案する。

口頭

光電子分光法を用いた深さ分析によるC$$_{60}$$炭素固体内部へのCs吸蔵拡散

関口 哲弘; 横山 啓一; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一*; 矢板 毅

no journal, , 

セシウムCs-135のレーザー同位体分離における回収過程において、CsI分子は吸蔵されず、レーザー照射により生成する原子状Csのみが選択的に吸蔵される必要がある。本研究においては吸蔵材料としてフラーレンC$$_{60}$$を選び、X線光電子分光(XPS)法を用いて固体中Csの濃度深さ分布を評価した。CsまたはCsIをC$$_{60}$$表面に吹き付けた試料について電子放出角度の依存性とX線励起エネルギー依存性を測定した。CsとCsIにおいて励起エネルギー依存性に違いが観測された。Csでは深く固体内に深く浸透する分布により説明された。一方、CsIは固体内に浸透しないことが結論された。

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